Основатель музея Николай Дмитриевич Бартрам начал собирать свою коллекцию в начале 1910-х, а чуть позже, в 1931 году, музей переместился из Москвы в Загорск. Сейчас он находится в здании бывшего коммерческого училища — старинном особняке из красного кирпича над Келарским прудом.

В стенах музея хранится около 30 000 экспонатов со всех уголков мира. Отдельное место выделено под разработки Научно-исследовательского института игрушки, работавшего в Сергиевом Посаде. Создавался он в послевоенное время, и к делу его сотрудники подходили основательно: взяли и заново придумали всем известную куклу-неваляшку, запустив затем ее в массовое производство.